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硝酸铵气溶胶挥发动力学_刘雄,沈济

说明NH4NO3气溶胶的挥发受化学反应控制.关键词  NH4NO3气溶胶,挥发动力学,表观速率常数,表观活化能.硝酸铵是大气细模态气溶胶的主要成分[1— 2],在环境温度下易挥发,形成氨和硝酸气体;N
下载次数:569 浏览次数:1141发布时间:2018-03-24 16:09
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研究了单分散NH4NO3干气溶胶在流动反应器内的挥发动力学.结果表明,挥发反应符合零级反应,凝聚反应符合二级反应.NH4NO3气溶胶计算粒径为0.65μm,计算数浓度为80— 120个/cm3时,挥发和凝聚反应的表观活化能分别为281.79kJ/mol97.54kJ/mol,表观速率常数的指数前因子分别为6.81× 1047μl· m-3· min-1(ppbv· min-1)和1.13× 1014μl-1· m3·min-1(ppbv-· min-1).说明NH4NO3气溶胶的挥发受化学反应控制.关键词  NH4NO3气溶胶,挥发动力学,表观速率常数,表观活化能.硝酸铵是大气细模态气溶胶的主要成分[1— 2],在环境温度下易挥发,形成氨和硝酸气体;NH3、HNO3和NH4NO3气溶胶之间存在可逆反应:H4NO3(s,aq)  NH3(g)+ HNO3(g) (1)Harrison[1]研究了多分散NH4NO3干气溶胶20℃时通过环状扩散管的挥发,其粒径变化速率不随粒径变化,为一常数0.45• /s.Richard-son和Hightower[2]对单个NH4NO3干气溶胶粒子25℃时挥发的研究表明,粒径化速率不为常数,由0.34• /s逐渐降低到0.06• /s,最后以恒定速率0.06• /s分解.这些结果都远小于以气体质量迁移作为速率控制步的理论预测值[1],说明NH4NO3气溶胶挥发时存在化学抑制作用.关于NH4NO3气溶胶挥发和凝聚反应活化能的测定尚未见报道.本文研究了单分散NH4NO3干气溶胶通过流动应器时的挥发及温度对反应速率的影响.溶胶发生器(TSI model 3450)产生的单分散NH4NO3气溶胶在压缩空气输送下,一部分流经硅胶干燥床干燥成为单分散干气溶胶(出口气流相对湿度RH<38% ).然后通过环状扩散管(长20cm,内径1.20cm,外径1.38cm)以除去气流中的NH3和HNO3气体,进入流动反应器(长200cm,内径5.10cm或2.53cm)内反应.另一部分气溶胶排空,使反应器内压力为1.01× 105 Pa.挥发产生的NH3和HNO3用环状扩散管采集.调节气流流量来控制气溶胶在反应器内的停留时间,用超级恒温槽的恒温水流经反应器保温夹套来控制反应温度.测定不同温度下NH3和HNO3浓度随停留时间的变化来研究NH4NO3气溶胶的挥发.分别用涂渍4% H2C2O4-C2H5OH溶液和饱和NaCl-CH3OH溶液的环状扩散管采集NH3和HNO3并用去离子水提取[3].用5%NaCl溶液浸渍过的玻璃纤维膜采集流经反应器的NH4NO3气溶胶,用去离子水超声提取2次,微孔滤膜过滤,分析其中的NO-3[3].用苯酚次氯酸钠盐分光光度法分析NH+4,用铜肼还原N-1-萘基乙二胺盐酸盐分光光度法分析NO-3.结果和讨论H4NO3气溶胶的分解受气溶胶的粒径、数浓度和温度等条件的影响.气溶胶发生器产生的气溶胶为单分散,能较好地消除粒径对反应的影响.产生的气溶胶粒子半径r可以精确计算[4]:其中,c为气溶胶发生器输入NH4NO3溶液体积浓度,Q为NH4NO3溶液输入速率,f为气溶胶发生器振动频率.本实验中气溶胶粒子按(2)式计算的半径为0.65μm.温度控制在反应温度± 0.8℃内.由浸渍膜采集的NH4NO3气溶胶和挥发的NH4NO3气溶胶质量浓度之和除以单个气溶胶粒子质量得到气溶胶的数浓度.表1为不同温度下计算的NH4NO3气溶胶数浓度的平均值和标准偏差.表1 不同温度下气溶胶的平均数浓度及偏差相关系数为0.998,说明反应等摩尔产生NH3和HNO3.本文以NH3和HNO3的平均浓度作为反应产物的浓度来处理和分析数据.如果挥发反应考虑为零级反应,凝聚反应考虑为二级反应,假设[HNO3]= [NH3]=c,那么NH4NO3干气溶胶的挥发过程可以用反应产物的浓度随时间变化描写。

 

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