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公路隧道及城市道路PM_(2.5)单颗粒特征及老化过程研究_候聪

所分析的详细样品信息如表2.6所示。 使用高分辨率带能谱的透射电子显微镜对所采集的气溶胶样品进行单颗粒分析。透射电子显微镜的工作原理是以电子束做光源,以电磁场做透镜,通过透镜将光线聚集成像,得到
下载次数:559 浏览次数:1249发布时间:2018-05-12 17:43
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1)隧道环境PMZ:的质量浓度明显高于相对应的隧道外城区环境,隧道内出口处PMZ:的质量浓度明显高于隧道中点处,说明隧道内的PMZ:符合活塞效应。堵车现象会导致隧道内PMZ:质量浓度的迅速增加。以柴油车为主的隧道,PMZ.s质量浓度比以汽油车为主的隧道明显要高。C2)单颗粒分析表明,机动车交通源排放的单颗粒可分为7种类型,包括尘集合体、有机颗粒、硫酸盐颗粒、金属颗粒、矿物颗粒、飞灰和混合颗粒。同时按照可能来源,可将这些颗粒物归为尾气管排放颗粒物、磨损颗粒物、道路扬尘和二次颗粒物4类。其中,尾气排放颗粒物主要包括烟尘集合体、有机颗粒、部分硫酸盐颗粒和部分金属颗粒,磨损颗粒物主要包括金属颗粒,道路扬尘主要包括矿物颗粒和飞灰,二次颗粒物主要包括部分硫酸盐颗粒和混合颗粒。(3)隧道环境有助于有机物在硫酸盐颗粒表面形成一个包裹层。由于隧道内缺乏光照和光化学反应,隧道内硫酸盐颗粒的老化程度相对低于隧道外城区环境。在隧道无光照和光化学反应的条件下,矿物颗粒和金属颗粒可以加速硫酸盐颗粒的老化。同时制定了机动车交通源排放颗粒物在隧道环境和大气环境中的三阶段演变老化模式。4)在隧道环境和城市道路环境PMZ、中,质量浓度最大的重金属元素是Zn,Ti, Ba, Cu。富集因子分析发现,除了Cu元素,还有Cd, Ti, Sb和Zn也可能来自于刹车和轮胎磨损。(5)分级颗粒物在不同粒径段的微观形貌和水溶性无机离子组成具有一定的对应关系。在较大粒径段(C2.1-5.8 gym),颗粒物类型主要是独立存在的矿物颗粒,而水溶性无机离子总浓度相对较低,Cat+和N03一和略微较高,说明矿物颗粒发生了一定程度的转化;在较小粒径段(0.43-2.1 gym),颗粒物类型主要以二次颗粒为主,水溶性无机离子组成主要以S042一 , NH4+和NOD- ( SNA)为主。1.7论文创新点 本论文通过多种分析方法相结合共同研究了隧道环和城市道路环境中机动车交通源排放颗粒物的单颗粒特征和老化过程,经归纳总结,本论文的创新点主这些颗粒物分为尾气排放颗粒物、磨损颗粒物、道路扬尘和二次颗粒物4类,尾气排放颗粒物主要包括烟尘集合体、有机颗粒、部分硫酸盐颗粒和部分金属颗粒;磨损颗粒物主要包括金属颗粒;道路扬尘主要包括矿物颗粒和飞灰;二次颗粒物主要包括部分硫酸盐颗粒和混合颗粒。(2)建立了隧道环境中核壳结构颗粒的成分谱,核壳结构颗粒的核主要是由矿物颗粒、金属颗粒和硫酸盐颗粒组成,壳主要是有机物(3)发现了在隧道环境缺乏光照和光化学反应的半封闭条件下,矿物颗粒和金属颗粒加速硫酸盐颗粒的老化(4)建立了机动车交通源排放颗粒物从尾气管到环境大气的三阶段演变老化模式。    随着我国经济的迅猛发展,华南沿海典型城市深圳也在快速发展,人民生活水平显著提高,其机动车保有量逐年增长,并且由于地理位置的特殊性,深圳市出现了较多的临时过境异地车[[137] 0  2016年上半年,深圳的机动车保有量排行占全国第三,仅次于北京和成都,机动车尾气己经成深圳最大的污染源,因此研究深圳地区的机动车排放具有重要的意义。此次隧道实验选择的深ill塘朗ELI  C Tang-Lang Hill, TLH隧道(22035'46"113059' 19"E),是深圳市一条重要的交通干线,连接南坪快速和北环大道。塘朗山隧道是单向通车的双洞六车道,隧道全长1711米。该隧道在进出口外部均有平缓的斜坡。该隧道除了入口和出口并没有其他新风通入口,隧道内的风主要来自于车流。洞内设计车速上限为60 km/h}13'}。同时在北京学深圳研究生院能源与环境学院的四楼楼顶进行了城市环境大气的对比点采样。两个采样点的地理位置信息如图2.1所示,现场采样情况如图2.2所示。采样仪器布设在距离隧道内入口约300米处的人行道上,同时使用摄像机记录整个采样过程中的车流量情况,车流量结果如表2.1所示,大约平均每小时的车流量是_507辆。可见深圳塘朗山隧道中通行的车辆有70.3 %的车属于柴油车,这是一条以柴油车为主的隧道。 用来做质量浓度分析和原子力显微镜三维形貌分析的PMZ:膜样品,在塘朗山隧道内的采集时间为1h,在北京大学深圳研究生院城区环境中的采集时间为4 ho共采集用于做质量浓度分析的PMZ:膜样品16个,详细的样品信息如表2.4所示。用来做重金属元素分析的PMZ.s膜样品,在塘朗山隧道内的采集时间为6h,在北京大学深圳研究生院城区环境中的采集时间为4h,共采集用于做重金属元素分析的PMZ、膜样品_5个,详细的样品信息如表2._5所示。    (    2 ) PM2:单颗粒样品采集使用采样头为0._5 mm的KB-2单颗粒的采样器采集单颗粒样品(图2.7 ),用来做透射电子显微镜分析,研究颗粒物的微观形貌、粒径分布、混合特性及老化特征,采样流量为1.0 L/min,样品采集在3 mm碳支持的铜网膜(300目)上。这台单颗粒采样器的采集效率己经被Ranz和Wong}164}多次用实验证明过了,假设圆球0007029' 16s}。使用便携式光学显微镜(永新光学)观察采集在铜网膜上颗粒物的密度,以确保采集的样品密度不至于太大或者太小,使其适合做透射电子显微镜分析。在塘朗山隧道中采样时长为8-30 s,在北京大学深圳研究生院城区环境中采样时长为30-60 s。同时使用便携式气象仪(NK4_500, Kestrel,美国)记录采样过程项气象参数,如温度、相对湿度和大气压强等。 整个采样期间,共采集铜网膜单颗粒样品40个,其中深圳塘朗山隧道26个,北京大学深圳研究生院13个,选择9个做透射电子显微镜分析,所分析的详细样品信息如表2.6所示。    使用高分辨率带能谱的透射电子显微镜对所采集的气溶胶样品进行单颗粒分析。透射电子显微镜的工作原理是以电子束做光源,以电磁场做透镜,通过透镜将光线聚集成像,得到比原来物体放大的像。透射电子显微镜由电子光学系统、真空系统和供电控制系统等三部分组成「16]。因为透射电子显微镜具有高分辨率、高放大倍数、低观察结果失真率等多种优点,因此透射电子显微镜在大气气溶胶研究领域得到广泛的应用「166]本研究使用Tecnai G2 F20带能谱的透射电子显微镜分析采集在碳支持铜网膜上的单颗粒样品,在真空条件下操作,加速电压为200 kV。样品的实验分析是在中国石油大学(北京)和中国地质大学(北京)完成的。透射电子显微镜可以观测研究颗粒物的微观形貌、粒径大小和混合状态等;而X射线能谱仪可以探测到碳元素以后(原子序数Z>6>的所有元素,因此可以推断这些颗粒物的元素组成。因为采样膜是碳支持铜网膜,能谱中必定含有很高的Cu元素,会对样品的分析造成干扰,所以能谱分析中不考虑Cu元素,而C元素酌情处理。在电子显微镜下观察,铜网膜是由多个正方形区域组成的,首先在低放大倍数下从中心到边缘移动,了解颗粒物样品在整个铜网膜上的分布情况,由于采集在铜网膜上的颗粒物的分布是不均匀的,大颗粒一般出现在铜网膜的中间,而小颗粒一般出现在铜网膜的边缘部分[[34],所以为了保证所分析颗粒的代表性,一般选择从中间到边缘最少五个区域的颗粒物进行分析。为了减少颗粒物在电子束下的破坏和暴露,能谱的集时间一般为15-30 s。因为有很多颗粒是混合颗粒,为了区分混合颗粒的特性,对一个颗粒的多个部分分别进行了能谱分析。由于样品是采集在铜网膜上的,所以样品可以直接进行上机测试分析。

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